Nature Communications-刘宇课题组在炔烃氢化反应领域取得突破性进展
新闻网讯(通讯员周德凤)近年来,氢转移策略受到了广泛关注。关于过渡金属催化的炔烃立体发散氢转移半氢化反应报道均是在反应后期通过Z-E异构化过程实现体系立体选择性的调控,对反应底物、催化体系、温度等因素提出了额外要求,限制了反应的适用性。因此,实现简单条件下以独立的催化路径分别得到不同构型的烯烃产物具有重要意义。
日前,我院刘宇课题组以金属物种调控策略实现了Ni催化的炔烃转移氢化反应,水是体系中唯一的氢源。机理研究表明,碱的巧妙选用导致了不同价态活性Ni物种的生成,形成的Ni(II)物种可经催化循环得到顺式烯烃,而Ni(I)物种则选择性地生成反式烯烃,进而以完全独立的催化路径分别得到不同构型的烯烃产物。反应体系使用的均为廉价催化剂和无毒试剂,与各种内炔、末端炔、1,3-烯炔和二炔等各种炔烃底物的兼容性良好。这份研究工作发展了一种新颖的高选择性炔烃半氢化策略,底物普适性广泛,机理研究详尽,为镍催化体系乃至其他过渡金属催化体系的反应设计和机理研究提供了更多的可能性。
该成果的第一作者为我校武原琪博士,论文发表在Nature Communications(Modulation of Metal Species as Control Point for Ni-catalyzed Stereodivergent Semihydrogenation of Alkyne, Nat. Commun. 2023, 14(1655), 1-11),是第一篇以我校为第一单位的Nature子刊。Nature Communications是Nature集团发行的综合性开源期刊,目的在于发布严谨而颇具综合性并代表某一领域重大进展的研究论文,实时IF-2022为17.694,是中科院1区Top期刊。
(供稿单位:化学与生命科学学院 审核人:朱兴国、王哲)